近日,中科院苏州纳米技术与纳米仿生研究所张跃钢课题组自主研发设计了原位扫描/透射电子显微电化学芯片实现其对硫化锂的检测实时观察(Li2S)电极的充电过程;在充分了解Li2S充放电机理的基础上,设计了高氮掺杂石墨烯负载硫化锂材料作为电池正极,通过控制充电容量和电压,显着提高了Li2S性能。
产能利用率和循环寿命,相关成果发表在《Advanced Energy Materials》杂志上。
随着社会和科技的发展,人类对电化学储能技术的需求日益增加。
新兴的储能系统——锂硫电池具有理论容量高、成本低、环境友好等优点,引起了国内外研究人员的关注。
。
高容量锂硫电池正极材料的研发对于推动新能源电动汽车、便携式电子设备等领域的发展至关重要。
硫化锂(Li2S)材料的理论容量高达mAh g-1,是其他过渡金属氧化物和磷酸盐的数倍;第一次脱锂充电过程中发生的体积收缩可以为后续的锂插入放电反应提供空间。
、保护电极结构不受损坏;可与非锂金属负极材料(如硅、锡等)组装电池,有效避免锂枝晶形成等问题带来的安全隐患。
是一种极具发展潜力的锂硫产品。
电池正极材料。
然而,该材料电子/离子电导率较低,且反应中间产物多硫化物在电解液中溶解而产生穿梭效应等问题,限制了其在锂硫电池中的实际应用。
为了提高锂硫电池的容量利用率和循环寿命,研究人员通常将硫填充到高比表面积和高导电率的多孔材料(如碳纳米管、多孔碳、石墨烯和碳纤维等)中。
张跃钢研究小组在前期研究工作中发现,在氧化石墨烯上引入氮掺杂官能团不仅可以有效减少电解液中多硫化物的溶解,还可以优化沉积过程中多硫化物的分布(Nano Letters,14) ,?)。
为了更好地提高Li2S的容量利用率和循环寿命,团队利用原位表征技术研究了Li2S的溶解和再沉积机理,进而提出将电池初始激活电压调整为3.8V,然后控制电压(1.7~2.4 V)和充电容量可以有效防止长链可溶性多硫化物的形成。
这种充放电控制方法使得电极在充电过程中保留一部分不溶性Li2S作为晶种,从而使Li2S材料得到有效活化并均匀地再沉积。
。
此外,本研究通过在氮化处理前在氧化石墨烯表面包覆葡萄糖,有效提高了石墨烯的起皱率和弯曲率,从而为多硫化物提供了更多的负载位点;反应过程中采用氨气高温热处理方法,将氮掺杂量提高到12.2%;这种高氮掺杂的石墨烯材料不仅具有高导电性,而且其表面氮官能团可以有效减少多硫化物的溶解并优化Li2S的均匀分布。
采用这种高氮掺杂石墨烯-Li2S复合正极材料制备的锂硫电池在一次循环后仍能保持mAh g-1的容量(根据硫元素的重量换算为mAh g-1)( 1C) 循环。
循环(2C)循环后仍能保持mAh g-1(根据硫元素重量换算为mAh g-1),是迄今为止报道的最长循环寿命。
该研究工作首次采用新开发的原位扫描电子显微镜和原位透射电子显微镜芯片技术实现了硫化锂电极充电过程的实时观察,并开发了一种基于电压-容量控制的新方法。
研究Li2S充放电机理。
基于该机理,设计了一种新型高氮掺杂硫化锂负载电极材料,为高能Li2S-C/Li电池的应用开辟了广阔的应用前景。
该研究工作得到了国家自然科学基金委和中科院千人计划的大力支持。
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